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美国科学家发现准确测量晶体中化学键强度的新方法
2019-04-04 09:33:15来源:元素商城

化学键(chemicalbond)是化学中最重要的概念之一。化学键(chemicalbond)是纯净物分子内或晶体内相邻两个或多个原子(或离子)间强烈的相互作用力的统称。使离子相结合或原子相结合的作用力通称为化学键。

 化学键.png

寻找更强化学键强度描述方法

化学家利用键解离能(BondDissociationEnergy,BDE)来定量描述、比较化学键强度的做法也已经成为了一种约定俗成的惯例。然而,基于键解离能的键强度描述有一个明显的局限性,它只能用来表征简单分子的成键,比如乙烯中的碳-碳双键。对于一些相对复杂的团簇结构、有机金属框架材料(MOF)、蛋白-配体复合物、甚至于晶体结构,键解离能便不再适用了。因为在这些情况下,解离某个特定的键的过程将完全改变物质本身的化学结构,此时得到的解离能将失去描述键强度的功能。

 

因此,寻找一种更稳健的、普适性更强的化学键强度描述方法成为了理论化学家们探索的方向之一。

 

化学键强度描述新方法

最近,美国南卫理公会大学(SouthernMethodistUniversity,SMU)的ElfiKraka团队和合作者们将Cremer教授发展的局域振动模式理论进行了延伸,使其适用范围从分子体系(也称孤立体系或零维体系)拓展到了一维至三维的周期性体系(晶体)。这个理论延伸使得利用局域伸缩力常数来描述晶体中化学键的强度成为了可能,并且计算得到的晶体中的化学键强度还可以与分子体系中的同类化学键的键强进行直接比较。

 

首先,作者对晶体中的局域振动模式做了定义,将其建立于晶格振动(声子谱)的Γ点(q=0),以确保其从分子体系到晶体体系在定义上有一个合理的过渡。在晶体中,一个化学键的局域振动模式也具有平移对称性:当所有原胞(primitivecell,亦称素晶胞)中的同一个化学键发生细微伸缩后,晶体中的其他所有原子都会进行弛豫。这个键对应的局域伸缩振动力常数便可用于键强度的原位测量。

 

随后,作者选取了一维、二维和三维的周期性体系分别做了测试计算。在一维高分子聚合物的测试体系中,作者首先计算了乙烷、乙烯和1,3,5-己三烯中碳-碳单、双键的局域伸缩力常数,发现双键强度大于单键,且在单、双键交替的结构中双键变弱而单键变强,符合化学常识。

 

接着,作者计算了三种不同构型的聚乙炔长链中的单、双键强度,相较于参考分子,它们的双键强度都相应地减弱了。其中反式(trans)聚乙炔的双键最弱,说明其π电子的离域性最强,且与反式聚乙炔稍强的导电性有关。

 

在二维的石墨烯体系中,作者计算了碳-碳键的局域伸缩力常数,发现其强度与1,3,5-己三烯分子中的单键强度相当。

 

此外,作者还计算了金刚石晶体结构中的碳-碳单键强度,发现其强度比乙烷中的碳-碳单键还要弱。这个结果看似与金刚石作为最硬的自然材料这一事实相悖,但从电子密度的分布上考虑的话,便也在意料之中。

 

在作者自己构建的二维水分子单层模型中,他们发现这种特殊排列结构下的水分子间氢键(标为I)比之前研究的存在于水团簇中的所有类型的水分子氢键都要强。这是由于在这种规则排列下,有利于增强氢键强度的协同作用被推到了极致。同时,这一结果也证明了氢键中电荷转移(共价成分)的重要性。在三维的丙酮晶体中,丙酮分子之间主要由偶极-偶极互作稳定。

 

因此,每个丙酮分子都处在其他所有丙酮分子构建的等效电场中。根据振动Stark效应(VibrationalStarkEffect,VSE),丙酮分子中的羰基C=O双键的振动频率与其感受到的电场强度有很好的线形关系。有利于电子往O原子转移的极化作用将减弱CO键强,反之,有利于电子往C原子转移的极化作用将增强该CO键。

 

随后,作者计算了两种晶体中丙酮羰基CO键的强度并与丙酮分子体系的CO键做了比较。结果显示:丙酮分子中的CO键最强,两个晶体中的CO键都要弱一些。而晶体B中的CO键弱于晶体A中的,与图5的分析结论一致。这个例子显示了局域伸缩振动力常数作为一种键强的描述参数,是非常灵敏、可靠的。

 

此外,作者还测试了氟化氢晶体、氰尿酸三聚氰胺晶体和冰(Ih)。这些测试体系都充分展示了Cremer-Konkoli局域振动模式理论在描述化学键强度方面的强大。其从分子体系到晶体体系的跨越,将为晶体设计、新材料开发和凝聚态物理研究提供新的分析工具。

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