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双功能催化剂助力CO2和H2将甲苯选择性甲基化为对二甲苯
2020-08-26 16:59:00来源:元素商城

二甲苯是一种极具应用价值的化学试剂,其作为溶剂,广泛用于涂料、树脂、染料、油墨等行业,此外在医药、炸药、农药等行业也常作为合成单体或溶剂,是有机化工的重要原料。对二甲苯作为二甲苯下属分离产物之一,是聚酯工业的重要原料,市场用量和需求较大。

甲苯甲基化是一种合成对二甲苯经济方法一直深受关注近年来,甲苯和甲醇甲基化生产二甲苯也得到广泛的研究。但是,由于难以避免甲醇与烯烃在沸石催化剂上同时发生副反应,使得甲基化效率不尽如人意。

对二甲苯.jpg 

近日,厦门大学袁友珠教授报道了在一类ZnZrOx-ZSM-5(ZZO-Z5)双功能催化剂上,采用CO2H2替代甲醇进行甲苯甲基化反应合成二甲苯的方法

在甲苯甲基化中使用CO2H2时,需要抑制可能同时发生的多个副反应,例如二甲苯异构化,甲苯歧化,过量甲基化和反向水煤气变换反应。因此,迫切需要设计一种能够尽可能抑制这些副反应的影响的催化剂。研究人员对双功能ZZO-Z5催化剂的反应温度和沸石Si/Al比进行了优化,然后选择了360 Si/Al比为85的ZZO-Z5催化剂。结果表明,CO2加氢比甲醇脱氢更容易生成反应性甲基化物种(H3CO*•,*为表面物种)。

在固定床反应器上进行的催化性能测试表明,在优化后的ZZO-Z5催化剂上,无CO产物中二甲苯的选择性为92.4%,对二甲苯的选择性为70.8%。

这项研究表明,CO2H 2作为甲基化试剂具有巨大的潜力,可以通过ZZO-Z5双功能催化剂将甲苯选择性地甲基化为二甲苯。并且与甲醇路线相比,通过CO2加氢路线更容易获得H3CO*实体的反应性甲基化物种。

参考文献:Jiachang Zuo, et al, Selective methylation of toluene using CO2 and  H2 to para-xylene, Sci. Adv. 2020.DOI: 10.1126/sciadv.aba5433

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